Переработка уранового топлива

Одна из первых установок по переработке ОЯТ фторидно-газовым способом (ATILLA) была введена в действие во Франции в 1968 г. Установка предназначалась для переработки высокообогащенного уранового топлива на основе сплавов уран – цирконий и уран – алюминий, практически не содержащих плутоний. Поэтому в ней предусматривалось выделение и очистка от примесей только одного компонента – высокообогащенного урана. Метод переработки такого топлива включал в себя следующие операции:

- подготовку топлива к фторированию (измельчение, удаление оболочки из алюминия или циркония хлорированием),

- фторирование топливной композиции,

- очистку гексафторида урана от радионуклидов,

- очистку газовых сбросов.

Переработку осуществляли следующим способом.

- Сплав урана с цирконием или алюминием механически измельчали и обрабатывали сухим HClпри температуре 300-400°С в аппарате с кипящим слоем.

- Летучие хлориды циркония или алюминия пропускали через пиролизер, в котором с помощью водяного пара при 400°С хлориды превращали в твердые оксиды.

- Уран в форме UCl₃ подвергали фторированию газообразным фтором в аппарате с кипящим слоем.

- Полученный UF₆ очищали двухкратным повторением цикла сорбция-десорбция на гранулированном фториде натрия.

- Сорбцию осуществляли при 100°С, а десорбцию – при 400°С.

- Газообразные сбросы, содержащие фтор, улавливали в колоннах с активированным оксидом алюминия.

- Выход урана в таком процессе составлял почти 100%, коэффициенты очистки от большинства ПД составляли 10⁷ – 10⁹.

В основе сорбционной очистки гексафторида урана лежит его способность образовывать твердые комплексные соединения с фторидами натрия, калия, магния и других металлов. При 100°С UF₆ полностью сорбируется на NaF, а при 400°С образующийся комплекс разрушается и происходит десорбция. В то же время основная масса фторированных примесей ПД остается на фториде натрия. Отработанный сорбент, содержащий ПД, и нелетучие остатки в аппарате фтораторе подлежат захоронению.

В СССР аналогичную схему использовали на установке «Фрегат» в НИИАР, г. Димитровград. Переработке подвергали ОЯТ из высокообогащенного диоксида урана (начальное обогащение 90% ²³⁵U) реактора на БН БОР-60. Среднее выгорание топлива составляло ~10%, выдержка – 3-6 месяцев. Основная задача состояла в выделении высокообогащенного урана.

На первом этапе проводили отделение топливной композиции от оболочки из нержавеющей стали методом термического вскрытия без предварительной разделки. Для этого твэлы нагревали до 1500-1650°С, при которой происходило расплавление стальной оболочки и других деталей.

Расплав стали отделяли от топлива фильтрованием. Отделенное от оболочек топливо содержало ~1,5% стали в виде оплавленных частичек. При термическом вскрытии из ОЯТ возгонялось до 80% цезия, улетучивались нуклиды сурьмы, частично рутения и др.

Топливо, отделенное от оболочки, направляли в реактор для фторирования, который представлял аппарат трубчатого типа периодического действия. Массу топлива 1 кг помещали на насадку из никелевого сплава и проводили фторирование смесью фтора с азотом в две стадии. На первой стадии фторировали смесью, содержащей 21% фтора, при температуре 400°С. На второй стадии концентрацию фтора увеличивали до 50-70%.

Поток технологических газов из фторатора охлаждали в форконденсаторе при 15-30°С. При этом конденсировалась основная масса пентафторидов ниобия и рутения.

Далее поток газов пропускали через три сорбционные колонны, заполненные NaF – первые две колонны, и известковым поглотителем – третья колонна. В первой колонне температуру поддерживали на уровне 400°С. В этих условиях сорбировалась основная масса примесей рутения, родия, цезия, ниобия, церия и циркония. Во второй колонне при 100°С осуществляли сорбцию гексафторида урана. В третьей колонне проводили сорбцию избытка фтора, азота, летучих фторидов теллура, технеция, иода, частично рутения.

Дальнейшую очистку гексафторида урана проводили в циклах сорбция – десорбция – конденсация на сорбенте из NaF. Десорбированный UF₆ кристаллизовали в конденсаторе при температуре – 40°С – 60°С.

Предложенная схема обеспечивала коэффициенты очистки от примесей циркония и ниобия 10⁹, от рутения 10⁸, от цезия 10⁷, от иода 10⁵. Суммарная очистка от всех примесей 10⁶, степень извлечения урана 99,4-99,6 %. Безвозвратные потери урана со шлаками составляли 0,4-0,5%. Распределение ПД по стадиям переработки было следующим: огарки фторирования содержали 80-85% радионуклидов, сорбент NaF – 10-14%, поглотитель – до 5 % суммарной активности.

Описанные методы фторидно-газовой технологии обеспечивали выделение и очистку только одного компонента топливной смеси – урана. В дальнейшем предложенная технология была модифицирована для переработки топлива, содержащего уран и плутоний, с выделением и очисткой этих двух компонентов.

Дата добавления: 2014-05-02; просмотров: 268; Нарушение авторских прав

Мы поможем в написании ваших работ!